近日，化材学院张泽会教授课题组在生物质乙醇氢转移选择性还原硝基化合物方面取得重要研究进展。12月12日，该研究成果以“Synergy of Oxygen Vacancies and Base Sites for Transfer Hydrogenation of Nitroarenes on Ceria Nanorods”为题在化学类国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition上发表（原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202317339）。
氧化偶氮化合物是化工行业重要组成部分，是生产染料、农药和医药等产品的重要原料，全球市场已近千亿规模。推动传统氧化偶氮化合物绿色低碳合成路径对我国实现“碳中和”目标具有重大意义。利用乙醇等生物质衍生醇作为氢源还原硝基化合物是合成氧化偶氮化合物的绿色途径，但面临乙醇难活化、反应选择性难控制等关键问题。该研究通过缺陷工程构筑含丰富氧空位的CeO2催化剂实现温和条件下乙醇氢转移还原硝基芳烃，高选择性的构建含有烯（C=C）、炔（C≡C）、腈（C≡N）、甲硫基和卤素（包括I）等取代基氧化偶氮化合物。该工作重点研究了CeO2形貌对硝基苯氢转移还原反应的催化活性的影响，并通过实验及理论计算对反应机制和催化剂构效关系进行了较为深入的探讨。研究表明活性来源于CeO2中氧空位和碱性位点协同作用：氧空位能选择性活化乙醇分子还原硝基，而晶格氧作为碱性位点能有效促进N=N键偶联生成氧化偶氮化合物。这项工作开辟了一种使用非贵金属氧化物进行选择性氢转移反应路线，有望为进一步为催化剂设计提供新思路。
张泽会教授领衔的绿色合成催化学术团队，依托于威尼斯wns8885556化学与材料科学学院，主要从事生物质催化转化、光催化有机合成及相关研究，聚焦于生物质催化转化制备生物基聚合材料单体及含氮精细化工产品。团队近年来已在Nat. Comm.、Sci. Adv.、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Soc. Rev. 、JACS Au 等国际知名期刊发表了系列相关重要成果，为相关研究领域的发展做出了积极贡献。张泽会教授发表的研究论文被SCI他引10000余次，H指数54，研究成果获湖北省自然科学奖、辽宁省自然科学奖、大连市技术发明奖等。
作者：贺捷 责编：王立 审核：祁帆 发布时间：2023-12-15
