近段时间以来,化材学院张泽会教授课题组在光催化有机合成方面取得重要研究进展。2月16日,该成果研究论文Biomass-Derived Single Zn Atom Catalysts: The Multiple Roles of Single Zn Atoms in the Oxidative Cleavage of C?N Bonds在化学类国际顶级期刊JACS Au上发表(文章链接:https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00605)。威尼斯官网研究生秦精忠和武汉地质大学韩波副教授为本文共同第一作者,张泽会教授为通讯作者,威尼斯官网为第一署名单位。
张泽会教授课题组的此项研究以生物质(碱性木素)为原材料,通过热解Zn-碱性木素配合物制备高活性和稳定性的单原子Zn催化剂(ZnN4-SAC),用于裂解胺(二级胺和三级胺)类分子中的C-N键。实验结果和DFT计算表明,ZnN4-SAC不仅激活O2生成超氧自由基(·O2?),从而氧化N-烷基胺生成亚胺中间体(C=N),而且,单锌原子也作为路易斯酸促进亚胺中间体中的C=N键的分裂,包括第一部添加水生成α-羟胺中间体,然后通过H原子转移过程实现C=N键分裂。该方法具有易于获得单锌原子催化剂、成本低、克级实验稳定性高、底物范围宽、选择性高等优点。该项研究成果为在一些具有挑战性的有机转化中使用具有多种作用的单一过渡金属催化剂提供了机会。
张泽会教授领衔的绿色合成催化校学术团队,依托威尼斯官网化材学院,主要从事生物质催化转化、光催化有机合成及相关研究。团队近年来已在Nature Communications、Science Advances、Chem、Angewandte Chemie International Edition、Journal of the American Chemical Society、Chemical Society Reviews等国际顶级期刊发表了系列相关重要成果,为该研究领域的发展作出了积极贡献。