近日,化材学院张泽会教授课题组在光催化有机合成方面取得重要研究进展。12月14日,该成果研究论文High Nitrile Yields of Aerobic Ammoxidation of Alcohols Achieved by Generating •O2−and Br• Radicals over Iron-Modified TiO2Photocatalysts在化学类国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society上发表(文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c07061)。威尼斯官网研究生鲜陈胜和贺捷博士为本文共同第一作者,张泽会教授和澳大利亚昆士兰理工大学朱怀勇教授为通讯作者,威尼斯官网为第一署名单位。
该论文报道了由铁修饰二氧化钛(Fe/TiO2)组成的稳定光催化剂,用于在室温下、利用大气压力下的氧气、氨气作为氮源、溴化铵作为添加剂进行的高效氨氧化反应。铁对二氧化钛的改性促进了活性•O2-自由基的形成,增加了氨气和氨基中间体在催化剂上的吸附,加速了氨氧化生成腈。添加剂溴化铵作为氢原子转移剂将溴离子氧化形成溴自由基(Br•),显著提高了催化效率。它与•O2-协同作用,从Cα-H中捕获H•,进而产生以活性碳为中心的自由基。该反应体系可在太阳光照射下得到理想的产率(80.3%),且该催化剂拥有很好的稳定性,光照数周而无明显化物理学性质变化。铁修饰二氧化钛的光电性质和溴自由基(Br•)与超氧自由基(•O2-)协同作用相结合,为开发精细化学合成的半导体基光催化系统提供了新机会。
据悉,张泽会教授领衔的绿色合成催化校学术团队,依托于化材学院,主要从事生物质催化转化、光催化有机合成及相关研究。团队近年来已在Nature Communications、Science Advances、Chem、Angewandte Chemie International Edition、Journal of the American Chemical Society、Chemical Society Reviews等国际顶级期刊发表了系列相关重要成果,为该研究领域的发展做出了积极贡献。